Muller, qui avait débuté sa carrière à Strasbourg, a d'abord brillé sous le maillot de Reims (1959-1962), où il a remporté deux fois le championnat de France (1960 et 1962).
Il a ensuite pris la direction de l'Espagne, évoluant avec le Real Madrid (1962-1965), avec lequel il a remporté la Liga à trois reprises et disputé une finale de C1, puis au FC Barcelone (1965-1968).
"Par son humanité autant que par son talent, il incarnait des valeurs chères à notre club", a réagi le président rémois Jean-Pierre Caillot, saluant "une légende du club" dans un communiqué diffusé sur le site du Stade de Reims.
Reconverti entraîneur, Lucien Muller a dirigé plusieurs clubs espagnols, dont le Barça pendant la saison 1978-1979, avant de rejoindre Monaco (1983-1986), où il a remporté la Coupe de France en 1985.
International à 16 reprises avec l'équipe de France, il a disputé l'Euro 1960 (demi-finaliste) et le Mondial 1966.