Les Spurs ont devancé une forte concurrence de la part de Manchester United pour le joueur de 21 ans, qui a signé un contrat longue durée dans le nord de Londres.
Ce transfert dépasse le précédent record du club, établi à 65 millions d'euros pour Bournemouth avec Dominic Solanke.
"Je suis très enthousiaste à l'idée de franchir cette nouvelle étape. Les Spurs sont un club immense et l'entraîneur principal a été un élément clé dans ma décision de rejoindre l'équipe", a déclaré Mateus Fernandes.
"Quand nous avons échangé, c'était très spécial. Nous avons la même vision du football : entrer sur le terrain en équipe forte, avec combativité et énergie, pour essayer de gagner chaque match. J'ai hâte de commencer, de rencontrer les supporters, de rencontrer tout le monde et de tout donner pour le club."
Tottenham s'est montré très actif en ce début de mercato, avec Fernandes comme deuxième recrue majeure après le défenseur Jan Paul van Hecke, arrivé pour 60 millions d'euros en provenance de Brighton.
Le club a également recruté les défenseurs Andy Robertson et Marcos Senesi, ainsi que le gardien Martin Dubravka, tous arrivés libres.
Les arrivées pourraient ne pas s'arrêter là, puisque les Spurs sont proches de recruter le milieu de Newcastle Sandro Tonali.
"J'admire Mateus depuis longtemps car il allie la qualité technique à l'intensité et à l'intelligence, des qualités essentielles dans notre philosophie de jeu", a déclaré l'entraîneur des Spurs Roberto De Zerbi.
"Malgré son jeune âge, il possède déjà une belle expérience en Premier League et a démontré sa qualité et sa régularité à ce niveau. Mateus gère bien la pression, sait faire progresser le ballon, travaille dur pour l'équipe et a le courage de provoquer des choses dans les moments difficiles. Je pense que c'est l'environnement idéal pour qu'il poursuive sa progression et j'ai hâte de commencer à travailler avec lui."
Fernandes avait rejoint West Ham en provenance de Southampton l'été dernier pour environ 44 millions d'euros, après la relégation des Saints.
Il a disputé les 38 matchs de Premier League des Hammers, inscrivant quatre buts lors d'une nouvelle saison conclue par une relégation.
Fernandes a honoré sa première sélection avec le Portugal en avril, mais n'a pas été retenu par Roberto Martinez pour la Coupe du monde cet été.